Après avoir fini des études artistiques à l'Université du Queensland en Australie, Geoffrey Rush commence sa carrière de comédien par le théâtre. En 1979, il joue dans une adaptation de En attendant Godot de Samuel Beckett aux côtés de Mel Gibson, son colocataire de l'époque. Deux ans plus tard, il fait ses débuts au cinéma dans le film policier Hoodwink dans lequel il tient un rôle de détective. Pendant les quinze années qui suivent, sa carrière cinématographique se résume à deux autres longs métrages dont Twelfth Night, une adaptation filmée de William Shakespeare. Il passe l'essentiel de son temps sur les planches apparaissant dans une cinquantaine de productions.

En 1996, sa carrière se trouve bouleversée grâce à sa performance dans Shine, où son interprétation d'un pianiste de génie le récompense de l'Oscar du meilleur acteur. Son passé d'homme de théâtre lui vaut en outre de jouer dans de nombreux films d'époque. Il est l'inspecteur Javert des Miserables de Bille August, l'aide de la reine Elizabeth dans Elizabeth de Shekhar Kapur, le Marquis de Sade dans Quills - la plume et le sang de Philip Kaufman et le propriétaire du théâtre dans lequel est joué Roméo et Juliette dans Shakespeare in Love de John Madden. Ce dernier rôle lui offre une nouvelle nomination à l'Oscar.

A quelques occasions, Geoffrey Rush change pourtant de registre. Il reprend le rôle de Vincent Price dans La Maison de l'horreur de William Malone, remake de La Nuit de tous les mystères de William Castle et joue l'un des super héros dans la comédie Mystery men aux côtés de Ben Stiller, William H. Macy. En 2001, John Boorman lui offre le rôle du tailleur pris dans l'engrenage du mensonge dans Le Tailleur de Panama.

En 2002, il tourne dans trois nouveaux films confirmant son penchant de plus en plus affirmé pour le grand écran. Il est Leon Trotsky dans Frida Kahlo de Julie Taymor, accompagne Susan Sarandon et Goldie Hawn dans Sex fans des sixties et incarne un des membres de la famille du célèbre nageur australien Tony Fingleton dans Swimming Upstream. En 2003, il donne la réplique à Johnny Depp dans la superproduction Pirates des Caraïbes, la malédiction du Black Pearl de Gore Verbinski. La même année, il partage l'affiche de Intolérable cruauté avec George Clooney et Catherine Zeta-Jones.

En 2004, sort sur les écrans français la comédie dramatique Moi, Peter Sellers où il tient le premier rôle. L'interprétation du célèbre acteur britannique lui vaut plusieurs récompenses, dont le Golden Globe et l'Emmy award du meilleur acteur en 2005. Cette année là, il tourne sous la direction de Steven Spielberg pour Munich. Par la suite, il reprend son rôle du Capitaine Barbossa dans les deux suites de la célèbre saga Pirates des Caraïbes, dont le troisième volet a été tourné en 2006, tout comme The Golden Age, suite d'Elizabeth, où il endosse à nouveau le personnage de Sir Francis Walsingham. Il participe ensuite au doublage de deux films d'animation (Le Sens de la vie pour 9.99$ en 2008 et Le Royaume de Ga'Hoole pour 2010) avant d'incarner pour la quatrième fois en 2011 le Capitaine Barbossa dans Pirates des Caraïbes : la Fontaine de Jouvence, réalisé par Rob Marshall.