Après s'être formé au cours Florent, Roland Menou débute sa carrière sur les planches des théâtres, mais c'est surtout pour ses apparitions à la télévision qu'il est remarqué. Lors de sa participation au Centre de Visionnage de l'émission Nulle Part Ailleurs, il fait la rencontre d'Edouard Baer, qu'il retrouvera lors du tournage de La Bostella en 2000.

Dès lors, sa carrière cinématographique démarre, ce qui n'empêche pas ce jeune acteur de continuer à tourner pour des séries télévisées comme P.J., Caméra Café ou encore Les Rois Maudits. Plus récemment, Roland Menou est apparu dans La cour des Grands sur France 2. Au cinéma, il est au casting entre autre de Monique, Ah ! si j'étais riche et Bienvenue au gîte de Claude Duty en 2003. La même année, avec Le Bison (et sa voisine Dorine), il retrouve l'actrice et réalisatrice Isabelle Nanty (qui l'avais mis en scène lors de ses débuts au théâtre) et Edouard Baer. Ce dernier choisit de nouveau de le faire tourner dans Akoibon en 2004. Les années suivantes sont plus calme pour le comédien de cinéma : il tourne dans Au suivant ! de Jeanne Biras et découvre la direction à l'américaine avec Ron Howard pour Da Vinci Code où il donne la réplique à Jean Reno. Mais Roland préfère travailler ses personnages vrais et décalée, enrobés par son humour mordant pour son One Man Show. Coécrit par Audrey Tautou et mise en scène par Isabelle Nanty, le spectacle reçoit le prix SACD. Il le jouera pendant plus d'un an dans diverses théâtres parisiens.

En 2008, l'acteur revient au cinéma avec Astérix aux Jeux Olympiques ou encore La Fabrique des sentiments . Ayant pris goût à l'écriture il devient dialoguiste pour la série Seconde chance, pour comme auteur pour le dernier film de Benoît Pétré : Thelma, Louise et Chantal.