Née d'une mère journaliste et d'un père banquier, Romola Garai grandit entre Singapour et Hong Kong. A seize ans, elle s'installe à Londres et envisage d'abord de faire le même métier que sa maman. Toutefois, elle est rapidement rattrapée par sa passion du théâtre. En 2000, elle trouve son premier rôle dans le téléfilm The Last of the Blonde Bombshells, où elle joue le personnage de Judi Dench jeune.
Forte de ce premier essai positif, Romola Garai prend part à la série Start-up, dans laquelle un groupe de jeunes tente de lancer un site Internet commercial, avec les difficultés que cela comporte. L'actrice poursuit au cinéma avec plusieurs rôles dans des films d'époque (qui devient son genre de prédilection), comme dans Nicholas Nickleby, Vanity fair, la foire aux vanités ou encore Rose et Cassandra.
En 2004, Romola Garai se glisse dans la peau de l'héroïne de Dirty Dancing 2, puis tourne l'année suivante sous la direction de Woody Allen dans Scoop, porté par la très en vogue Scarlett Johansson.
Faisant toujours preuve d'un grand intérêt pour les films historiques, l'actrice joue dans Amazing Grace (2006) et Reviens-moi (2008), où elle campe le personnage de Vanessa Redgrave à 18 ans. Entre les deux, François Ozon la préfère à Nicole Kidman pour incarner l'écrivaine d'Angel, un mélodrame en costumes tourné intégralement en anglais, avec aussi Sam Neill et Michael Fassbender.
En 2013, elle goûte aux joies de la science-fiction avec The Last Days on Mars, puis rejoint le prestigieux casting des Suffragettes, emmené par Carey Mulligan, Helena Bonham Carter et Meryl Streep. Si sa carrière cinéma ralentit, la native de Hong Kong est plus active du côté du petit écran, comme en témoignent ses prestations dans les séries Emma, The Hour, Born to Kill et Miniaturiste.
En 2020, Romola Garai tient le rôle-titre du biopic Miss Marx, centré sur Eleanor, la plus jeune fille de Karl Marx. Cette même année, elle réalise son premier long métrage, Amulet, un film d'horreur présenté à Sundance.
Laurent Schenck