Fille d'un général d'artillerie et d'une comédienne, Françoise Arnoul passe sa jeunesse en Algérie. Dès l'âge de sept ans, elle prend des cours de danse classique à Rabat. Au lendemain de la Deuxième Guerre mondiale, elle débarque en France et s'inscrit au cours d'art dramatique d'Andrée Bauer-Thérond (comme Michel Piccoli et Anouk Aimée).

Un imprésario la remarque et la présente à Willy Rozier qui cherche une jeune fille pour interpréter le rôle, très déshabillé, de Perruche dans L'épave. Cette prestation fait d'elle une vedette, à 18 ans seulement. Elle confirme d'ailleurs son nouveau statut en enchaînant avec une comédie de Jean Boyer, Nous irons a Paris.

Dans les films qui suivent, elle est souvent cantonnée à des personnages de fille perdue, parfois perverse (Le Fruit défendu d'Henri Verneuil en 1952, La Rage au corps et Les Compagnes de la nuit de Ralph Habib en 1953). En 1955, elle trouve un rôle à sa vraie mesure dans French Cancan de Jean Renoir (qui devient un de ses grands amis), dans lequel Jean Gabin transforme la petite blanchisseuse qu'elle est en vedette du cancan. Elle retrouve d'ailleurs Gabin la même année dans Des gens sans importance d'Henri Verneuil.

Les années suivantes, on la voit en amoureuse vénitienne chez Roger Vadim (Sait-on jamais ? en 1957) ou en séduisante Chatte dans le film éponyme d'Henri Decoin (1958) et sa suite La Chatte sort ses griffes (1960). Elle tourne également pour Julien Duvivier (Le Diable et les dix Commandements, film à sketchs de 1962) et Michel Deville (Lucky Jo en 1964).

Dès la fin des années 60, elle se fait beaucoup plus rare au cinéma, se lançant dans le syndicalisme avec son second mari (elle avait été brièvement mariée à Georges Cravenne), le cinéaste Bernard Paul, et en prenant fait et cause pour l'avortement en signant le manifeste des 343, appel public à la désobéissance civique, quatre ans avant la loi Veil, signée par des femmes qui affirmaient avoir recouru à cette pratique.

Elle tourne encore pour des réalisateurs comme Jean-Claude Missiaen (Ronde de nuit en 1984), Jean Marboeuf (Voir l'elephant en 1990, Temps de chien en 1996) ou Brigitte Roüan (Post coitum, animal triste en 1997). En 1997, la comédienne est la présidente du jury de la Caméra d'Or au Festival de Cannes.

Depuis 1998, ses rares apparitions se font notamment dans des téléfilms, comme L'Alambic (encore une fois sous la direction de Jean Marboeuf), Duval : Un mort de trop en 2001 et Le Voyageur de la Toussaint en 2007. Elle est présente sur le grand écran dans seulement trois films entre 1997 et 2015 : Merci pour le geste de Claude Faraldo en 2000, le drame Beau rivage de Julien Donada en 2011, dans lequel elle tient l'un des rôles principaux aux côtés de Daniel Duval et de Chiara Caselli, et Le Cancre de Paul Vecchiali, sélectionné à Cannes.

En juillet 2021, elle décède à l'âge de 90 ans, à la suite d'une longue maladie.