C'est Steven Spielberg qui remarque Alden Ehrenreich dans un court métrage diffusé lors de la Bat Mitsvah d'une amie commune du jeune acteur et de la fille du cinéaste. Le réalisateur, séduit, envoie la vidéo à sa maison de production. À la suite de cela, Alden Ehrenreich fait de brèves apparitions dans des séries télévisées (Supernatural, Les Experts), et décroche quelques rôles dans des courts métrages.

Sa carrière d'acteur prend un tout nouveau tournant lorsqu'il est choisi, en 2009, par Francis Ford Coppola pour interpréter l'un des deux rôles principaux de Tetro : aux côtés de Vincent Gallo, il incarne le jeune Bennie, parti retrouver son frère à Buenos Aires après des années de séparation. Deux ans plus tard, il retrouve Coppola pour le tournage de Twixt, un thriller horrifique, hommage du cinéaste à Edgar Allan Poe, où il partage l'affiche avec Val Kilmer et la jeune Elle Fanning.

Il se voit ensuite attribuer un nouveau premier rôle important : le personnage d'Ethan Wate, héros de l'adaptation pour le grand écran du premier épisode de la saga littéraire pour adolescents La Saga des Lunes, intitulé Sublimes créatures. En salles en 2013, ce long métrage est présenté comme le début d'une série de films dans la lignée des Twilight mais le succès n'est malheureusement pas au rendez-vous.

Cet échec ne l'empêche toutefois pas de multiplier les seconds rôles auprès de réalisateurs prestigieux : il enchaîne avec Stoker, première production anglophone du Sud-Coréen Park Chan-wook, Blue Jasmine de Woody Allen, L'Exception à la règle de Warren Beatty -inédit dans les salles françaises- et Ave, César ! des frères Coen où il incarne une star du western. En 2018, sa carrière franchit un nouveau seuil : il a la lourde tâche de succéder à Harrison Ford pour incarner la version jeune du contrebandier le plus célèbre de la galaxie dans le spin-off Solo : A Star Wars Story.