L'Arnacoeur est le premier long métrage réalisé par Pascal Chaumeil, qui avait débuté en tant qu'assistant réalisateur pour Régis Wargnier (Je suis le seigneur du chateau), avant d'officier à la télévision (sur la série Fais pas ci, fais pas ça notamment).
Au moment de choisir son acteur principal, le nom de Romain Duris est apparu comme une évidence pour Pascal Chaumeil : "Je rêvais d'un acteur naturellement glamour. Je ne voulais pas avoir à créer un pouvoir de séduction par des artifices de scénario. Peu de comédiens de sa génération ont son charisme. Les films de Cédric Klapisch dans lesquels il a joué prouvent aussi que Romain est fait pour la comédie."
Le scénariste Laurent Zeitoun a eu l'idée de L'Arnacoeur suite à une histoire au sein de sa famille : "Ma cousine germaine était amoureuse d'un garçon méprisable qui la rendait malheureuse. Il avait fait tatouer le prénom de son ex sur son bras et clamait qu'il l'aimait encore ! [Mon oncle] m'a dit : "Il faut lui présenter un mec bien qui lui ouvrira les yeux." En rigolant, je lui ai répondu : "Paie un comédien de la ligue d'improvisation et explique-lui ce qu'aime ta fille !" (...) L'idée du métier de briseur de couples vient de là !"
"D'un côté, on nage en plein romantisme. Vanessa Paradis et Romain Duris forment un très beau couple. On ne peut que s'identifier à eux", explique François Damiens. "Et d'un autre côté, il y a de la comédie avec Julie Ferrier et moi. Le film va balloter les spectateurs d'un genre à l'autre, les surprendre, les émouvoir."
"Marc est un peu gauche par moments. Il n'est pas très discret. Il passe souvent pour un benêt. Mais ça n'en est pas un", explique François Damiens. "Il s'occupe des missions côté technique. Il est très consciencieux et vit dans l'ombre d'Alex. Il a besoin de reconnaissance. C'est un adulte qui est resté un ado jusque dans son accoutrement. Il est un peu décalé par rapport à la réalité !"
"Si je devais comparer le trio Alex-Marc-Mélanie à des clowns, Romain Duris serait Contre-pitre, François Damiens l'Auguste et moi le Clown Blanc !", explique Julie Ferrier. "Mélanie est une femme tout terrain. Elle monte les missions. Elle recadre. Mais ça ne l'empêche pas de s'amuser et de péter les plombs. Derrière son côté dur c'est une chouette personne. Elle veut toujours bien faire."
"Avec le réalisateur, on a pensé au glamour des films hollywoodiens des années 40 ou 50. Il ne cherchait pas une Juliette glamour tendance féline. Il la voulait glamour avec du peps", explique Vanessa Paradis. "Je lui ai apporté un côté autoritaire et pêchu. Mes costumes eux aussi sont glamour. J'ai souvent des talons hauts qui me donnent une démarche ultra féminine. Je ne pouvais pas me tenir autrement que très droite et rouler des hanches !"
Au moment de faire naître le couple de L'Arnacoeur, le scénariste Laurent Zeitoun s'est inspiré du film New York-Miami de Frank Capra (1934), emmené par Clark Gable et Claudette Colbert.
Pour Pascal Chaumeil, le réalisateur, L'Arnacoeur et son briseur de couples n'est "pas totalement [un film] politiquement correct. Il y a presque un petit commentaire social sous-jacent. Alex (Romain Duris) vient d'un milieu plus populaire que Juliette (Vanessa Paradis), la jeune femme qu'il doit séduire. En filigrane, il est question de choc des classes. [...] Les méthodes utilisées par Alex sont parfois douteuses mais son travail consiste à aider des femmes dans leur choix de vie. Au final, c'est peut-être un peu moral !"
Réunis au casting de Paris, Romain Duris et Julie Ferrier ne s'étaient toutefois pas donnés la réplique. C'est maintenant chose faite grâce à L'Arnacoeur.
En 2010, à la suite au triomphe de L'Arnacoeur (3,8 millions d'entrées), Romain Duris et Pascal Chaumeil ont mis en chantier un projet de film intitulé Vivre, c'est mieux que mourir. Ce dernier racontait l'histoire d'un employé d'hôtel s'improvisant scénariste pour se sortir d’une sale affaire. Il s'invente alors l'intrigue d'un film d’action où les héros ont les traits de ceux qu’il côtoie dans la réalité.
Cet hommage au Magnifique avec Jean-Paul Belmondo devait également être interprété par Marion Cotillard mais n'a finalement jamais vu le jour. Il faudra attendre cinq ans pour que les deux hommes collaborent à nouveau, à l'occasion du tournage en 2015 d'Un petit boulot, une adaptation d'un roman de Iain Levinson, avec au casting Alice Belaïdi et Michel Blanc, également scénariste du film.