Afonso Pimentel débute sa carrière d'acteur à 14 ans dans Adeus Pai de Luís Filipe Rocha grâce auquel il remporte le Prix du Meilleur Jeune Acteur au Festival International de Cinéma de Moscou. Il poursuit sa carrière au cinéma, à la télévision et au théâtre et remporte de nombreux prix. Récemment, il a joué dans Les Mystères de Lisbonne de Raoul Ruiz et dans Les lignes de Wellington de Valeria Sarmiento. En 2011, il crée avec Rodrigo Saraiva le groupe "Nucleo Casulo", destiné à créer, produire et développer de nouvelles idées et il réalise en 2014 Encontradouro.