Tout en se produisant sur scène, Simon Rérolle complète sa formation de comédien auprès des Cours Florent, Simon et bien d'autres écoles. Après une apparition dans un épisode de Section de recherches en 2019, le jeune artiste en herbe devient Dimitri, en juillet 2021, dans la fiction jeunesse de France TV Slash, Girlsquad. Son personnage enquête au fil des épisodes sur le dramatique accident qui a plongé sa sœur dans le coma.
Durant l'été 2022, les abonnés Netflix le découvrent dans la nouvelle version des Liaisons Dangereuses orchestrée par Rachel Suissa. Il y tient le rôle de Tristan, un séduisant surfeur qui relève le pari de mettre dans son lit l'idéaliste Célène (Paola Locatelli), brisant ainsi les rêves et le coeur de la jeune femme. Dans la foulée, Katell Quillévéré le dirige aux côtés d'Anaïs Demoustier et Vincent Lacoste dans son film Le temps d'aimer.
Pascal Muscarnera