Après avoir débuté sa carrière comme assistant directeur artistique, il devient à son tour directeur artistique au Studio de cinéma lituanien en 1955, avant de passer cinq ans plus tard à la réalisation en adaptant le roman Le Dernier coup (Paskutinis šūvis), qui devient le troisième chapitre d’un film en plusieurs parties, Les Héros vivants (Gyvieji didvyriai). Il s’agit de la première série de courts-métrages lituaniens à obtenir une reconnaissance internationale au 12ème festival de Karlovy Vary, en 1960. Après un séjour à Moscou auprès du célèbre réalisateur russe Michail Romm, Žebriūnas crée l’un des ses films les plus remarquables, La Fille et l‘écho (Paskutinė atostogų diena, 1964), qui est primé au VKF, le festival de cinéma de l’Union, et à Cannes, et qui reçoit à Locarno la Voile d’argent. Dans ses premiers films, Žebriūnas s’attache souvent, avec un lyrisme et un humour discrets, à percer le secret des âmes des enfants et des adolescents. Plus tard, lorsqu’il se tourne vers des thématiques plus adultes, il crée des films plastiques, colorés, très esthétiques, dépeignant les passions humaines et des forces éreintantes. En 2010, Žebriūnas remporte la Grue d’or du cinéma lituanien, une distinction qui vient récompenser l’ensemble d’une carrière. Un an plus tard, il se voit remettre le Prix national de la culture et de l’art de Lituanie ‹‹ pour son travail, qui ouvre la voie au cinéma poétique lituanien, un cinéma qui a toujours usé de son langage particulier pour défendre les valeurs humanistes les plus nobles ››.