Française par son père et américaine par sa mère, Leslie Caron commence des études de danse à l'âge de 11 ans. Entrée à 16 ans dans la troupe du Ballet des Champs-Élysées de Roland Petit, elle tient, en 1948, le rôle du sphinx dans le ballet de David Lichine "La rencontre" où elle est découverte par Gene Kelly qui l'a fait tourner avec lui dans Un Américain à Paris de Vincente Minnelli.

L'énorme succès public et critique de cette comédie musicale lui ouvre les portes d'Hollywood. Placée sous contrat avec la MGM, elle y tourne notamment Papa longues jambes de Jean Negulesco, où elle danse avec Fred Astaire, et Gigi une nouvelle fois sous la direction de Minelli où elle croise Maurice Chevalier.

En 1953, elle incarne Lili, une jeune orpheline sans le sou qui rencontre une troupe de forains et s'intéresse aux marionnettes et se rapproche de celui qui les manipule, pourtant un homme assez asocial. Il en résultera une nomination à l'Oscar de la Meilleure actrice. La première avant celle pour La Chambre indiscrète de Bryan Forbes en 1964.

Après un dernier musical, Fanny, tourné en 1961, la comédienne s'éloigne progressivement du grand écran, apparaissant occasionnellement dans quelques superproductions, comme Paris brûle-t-il ? de René Clément, en 1966, ou dans des films plus intimistes, comme L' Homme qui aimait les femmes de François Truffaut, en 1977.

A l'affiche du Chocolat de Lasse Hallström aux côtés de Juliette Binoche, en 2001, Leslie Caron rejoint l'année suivante le casting choral du Divorce de James Ivory. Après être apparue irrégulièrement dans la série La Folle aventure des Durrell, elle tourne en 2020 le téléfilm Written on Water, signé Pontus Lidberg.