Aînée des 8 enfants que Charles Chaplin eut avec Oona, la fille du dramaturge Eugene O'Neill, la petite Géraldine fait une apparition, aux côtés de ses frères et soeurs, dans Les Feux de la rampe, réalisé par son père en 1952. Après avoir grandi entre Hollywood, la Suisse et l'Italie, l'adolescente au tempérament rebelle intègre la Royal Ballet School de Londres. A l'affiche de Cendrillon, spectacle de danse monté à Paris en 1963, elle trouve un an plus tard son premier rôle au cinéma dans Par un beau matin d'été de Deray et apparaît très brièvement dans le célèbre Casino Royale (1967) sans être créditée au générique. Le film qui lance la carrière de Géraldine Chaplin est Le Docteur Jivago de David Lean (1965), dans lequel elle incarne la douce épouse d'Omar Sharif - avec à la clé une nomination au Golden Globe du Meilleur espoir féminin.

Durant le tournage, en Espagne, de cette fresque aux cinq Oscars, Géraldine Chaplin rencontre celui qui deviendra son réalisateur fétiche, et son compagnon pendant plus de dix ans : Carlos Saura. Héroïne de la quasi-totalité des longs métrages du maître espagnol, de Peppermint frappé (1967) à Maman a cent ans (1979), souvent dans des rôles de femme tourmentée, entre crise conjugale et poids des traumas de l'enfance, l'actrice co-écrit en 1969 le scénario de La Madriguera. Cette collaboration culmine avec Cria Cuervos, huis clos teinté d'onirisme qui remporte un succès international en 1976. Dans un genre très différent, on la retrouve la même année en reine d'Autriche dans Les Trois Mousquetaires. Les années 70 sont également marquées par sa rencontre avec Altman, qui fait d'elle une pièce maîtresse de ses puzzles Nashville et Un mariage. La comédienne tournera aussi avec un disciple du grand cinéaste américain, Alan Rudolph, dans Welcome to L.A. en 1976, Remember My Name en 1978 et The Moderns en 1988.

En France, si elle donne en 1971 la réplique à De Funès (Sur un arbre perché), Géraldine Chaplin inspire surtout les auteurs les plus singuliers, comme Resnais et Rivette, qui la dirigent chacun à deux reprises, exploitant à merveille son mélange d'excentricité et de gravité : citons La Vie est un roman (1983) pour le premier, et L'Amour par terre (1984) pour le second. Vue chez Deville (Le Voyage en douce) et Lelouch (Les Uns et les Autres, 1980), l'actrice au visage émacié campe la mère de Winona Ryder dans Le Temps de l'innocence de Scorsese, et, sur un mode plus comique, la soeur d'Anne Bancroft dans Week-end en famille. En 1992, elle joue le rôle de sa propre grand-mère dans le biopic que Richard Attenborough consacre à son illustre père.

Bien que sollicitée dans de nombreuses productions internationales (Jane Eyre (1996), Un homme parmi les lions (1999)), Géraldine Chaplin ne cesse de tourner régulièrement en Espagne (elle décroche en 2003 le Goya du Meilleur second rôle pour En la ciudad sin limites). Celle qui rêvait de devenir ballerine émeut en professeur de danse solitaire dans Parle avec elle d'Almodovar (2002). Elle continue à faire sensation dans le pays ibérique avec L'Orphelinat (Juan Antonio Bayona, 2007), l'un des plus importants succès du cinéma espagnol de ces dernières années. L'actrice s'implique également dans des productions hollywoodiennes, comme le prouve sa participation au drame historique Le Pont du roi Saint-Louis (2003) de Mary McGuckian, avec Robert De Niro et Harvey Keitel, ou encore au sanglant Wolfman de Joe Johnston (2010) où Benicio Del Toro et Anthony Hopkins tiennent le haut de l'affiche. L'année suivante, on la retrouve cette fois au générique du Moine, un film français de Dominik Moll dans lequel elle y donne la réplique à Vincent Cassel. L'actrice continue de travailler pour le cinéma hexagonal puisqu'on la retrouve par la suite dans deux films réalisés par des cinéastes français avec tout d'abord Americano, le premier long métrage réalisé par Mathieu Demy puis dans la comédie Et si on vivait tous ensemble ?, récit de la vie d'une communauté de séniors où elle donne la réplique aux vétérans Jane Fonda, Pierre Richard, Claude Rich et Guy Bedos.

Actrice à la carrière internationale, Geraldine Chaplin témoigne pourtant toujours d'un attachement particulier pour le cinéma espagnol quel que soit le genre. On a ainsi pu la croiser ces dernières années dans le drame The Impossible de Juan Antonio Bayona sur le tsunami en Thaïlande de 2004 où encore le film d'animation L'Apôtre de Fernando Cortizo marquant ainsi sa première expérience dans le doublage. L'Espagne et sa civilisation sont au coeur des différents projets de Geraldine Chaplin même lorsqu'il ne s'agit pas spécifiquement d'un film espagnol à l'image de la fresque historique There Be Dragons réalisé par Roland Joffé. Dans cette vaste épopée prenant pour cadre la Guerre d'Espagne et la vie de Josémaria Escriva qui fut le fondateur de l'ordre de l'Opus Dei, l'actrice s'impose au sein d'un casting très international emmené par l'anglais Charlie Cox, l'ukrainienne Olga Kurylenko, l'américain Wes Bentley, l'iranienne Golshifteh Farahani et le brésilien Rodrigo Santoro.

Toujours très éclectique dans ses choix et les réalisateurs avec qui elle travaille, Géraldine Chaplin s'illustre dans le thriller Another Me réalisé par l'espagnole Isabel Coixet en 2013 et dans lequel elle donne la réplique à la jeune comédienne anglaise Sophie Turner. La comédienne figure également cette année-là dans un épisode de la série française emmenée par Jean Reno. En 2015, Geraldine Chaplin revient au cinéma français où elle s'était faite plutôt rare ces dernières années puisqu'on la croise au sein du prestigieux casting de Valentin, Valentin de Pascal Thomas adapté d'un roman de Ruth Rendell. L'actrice figure également dans le nouveau film de Valérie Donzelli, Marguerite et Julien, présenté en sélection officielle lors du dernier Festival de Cannes.