Roland Møller passe une enfance difficile et est rapidement confronté au milieu criminel. Multipliant les délits, il est finalement condamné à passer quatre ans et demi en prison suite à plusieurs agressions. Passionné de musique, il écrit à sa sortie des textes de rap (entre autres pour le rappeur Jokeren) et s'inscrit à la Den Rytmiske Højskole. Parallèlement, il suit des cours de théâtre et passe des castings.
Roland Møller trouve son premier rôle dans le film carcéral R signé Tobias Lindholm et Michael Noer, porté par le futur Euron Greyjoy de Game of Thrones Pilou Asbæk. Il campe un détenu particulièrement violent et sadique. Fort de cette prestation, il enchaîne avec d'autres films liés à la thématique criminelle : Hijacking, Northwest et A Second Chance (avec une autre star de GOT : Nikolaj Coster-Waldau).
En 2015, Roland Møller incarne le personnage principal du sergent Carl Rasmussen dans Les Oubliés, un drame historique de Martin Zandvliet. Il poursuit avec le film d'aventure fantastique The Shamer, où il est l'assistant du Maître d'Armes. Sa notoriété s'accroissant à l'international, il est choisi pour prendre part à plusieurs films américains où, fort de son visage menaçant, il campe souvent l'antagoniste.
On le voit ainsi dans Atomic Blonde, The Passenger et Papillon (de Michael Noer), remake du film carcéral culte avec Steve McQueen, où il violente Charlie Hunnam. Il est aussi à l'affiche du blockbuster Skyscraper. Il y joue le méchant principal s'opposant à la super-star Dwayne Johnson. Puis, on le voit en ex-prisonnier taciturne partant en croisade contre des gangsters pour protéger Lola Le Lann dans Bluebird.
En 2022, Roland Møller se glisse encore dans la peau d'un méchant bien glaçant dans Medieval, un film Netflix moyenâgeux avec Ben Foster.
Laurent Schenck