Une fois son diplôme de psychologie en poche, Theo James, né Theo Taptiklis, intègre la Bristol Old Vic Theatre School. Ce n’est pas sous la direction de n’importe quel réalisateur que l’acteur en herbe fait ses débuts derrière la caméra. En effet, il décroche le petit rôle de Ray dans le film choral de Woody Allen, Vous allez rencontrer un bel et sombre inconnu (2010).
Après cette collaboration de haut vol, Theo James obtient de petits rôles dans des séries télévisées telles que A Passionate Woman (id.) ou encore dans la fresque historique Downton Abbey (2010) où il revêt le costume de Kemal Pamuk, un diplomate turc. Puis il renoue avec le grand écran, avec Les Boloss (2011), adapté de la série The Inbetweeners, et Underworld : Nouvelle ère (2012), quatrième volet de la franchise portée par Kate Beckinsale.
Les deux séries télévisées dans lesquelles on le caste - Case Sensitive et Golden Boy - sont annulées au bout de quelques épisodes. Il a plus de chance en 2014, se retrouvant à l’affiche du futuriste Divergente, blockbuster lucratif pour ados dans la lignée de Hunger Games, adapté d'une série de romans de science-fiction qui donne lieu à trois autres films : Divergente 2 : l’insurrection (2015), Divergente 3 : au-delà du mur (2016) et The Divergent Series: Ascendant (2017).
En parallèle de la saga, l'acteur s'illustre dans des productions qui passent inaperçues dans l'Hexagone, mais qui lui permettent de côtoyer Richard Gere (Intrusion), le réalisateur Jim Sheridan (Le Testament caché), Ewan McGregor et Léa Seydoux dans la romance SF Zoe, ou encore Ben Kingsley dans Trahison d'état.
La fin des années 2010 est marquée par sa participation à des doublages de séries Netflix : Dark Crystal : le temps de la résistance, The Witcher : le cauchemar du loup, et Castlevania. La décennie suivante s'annonce plus fructueuse pour le comédien. Après Jane Austen : Bienvenue à Sanditon, on le retrouve au générique d'une autre série, The Time Traveler's Wife, sur un voyageur temporel qui retrouve celle qui deviendra sa femme à différents âges.
Mais c'est surtout la saison 2 de The White Lotus en 2022 qui le met en lumière. Encensée par la critique et le public, la série suit les vacances rocambolesques de riches résidents d'une station balnéaire de luxe, située cette fois en Sicile. Theo James y campe un homme séduisant et volage. Le comédien tient ensuite le premier rôle de la série The Gentlemen, tirée du film de Guy Ritchie. Il interprète l'héritier d'un véritable empire du cannabis qui plonge malgré lui dans la criminalité.
On le retrouve en 2025 dans un double rôle : celui de jumeaux confrontés à une succession de morts atroces provoquées par un jouet dans The Monkey, adapté de Stephen King.
Marie Ponchel & Emilie Schneider