De son vrai nom Carole Champagne, Carole Laure, enfant adoptée, poursuit sa scolarité dans une école religieuse et développe une passion pour le piano. Si elle songe à devenir institutrice, elle décide très tôt de se consacrer à la comédie. Après des débuts sur les planches, elle apparaît à l'écran en 1971 dans Mon enfance à Montréal de Chabot et prend part aux rocambolesques aventures de l'agent Ixe-13 dans le pastiche de Jacques Godbout.

Carole Laure est révélée en 1973 par La Mort d'un bûcheron, dans lequel elle incarne une jeune femme partie à Montréal à la recherche de ses origines. Présenté au Festival de Cannes, le film marque le début d'une fructueuse collaboration avec le réalisateur Gilles Carle : l'actrice tourne notamment dans la chronique rurale Maria Chapdelaine et dans Fantastica, comédie musicale adaptée d'un spectacle de son époux Lewis Furey. Carole Laure mènera une jolie carrière de chanteuse en compagnie de ce musicien et chorégraphe rencontré en 1977.

Cette année-là, Carole Laure tourne son premier film en France, La Menace, un polar d'Alain Corneau. Volontiers provocatrice - son apparition, nue dans une baignoire de chocolat, dans Sweet Movie en 1974, a marqué les esprits-, elle est choisie par le sulfureux Bertrand Blier pour incarner Solange, une femme amoureuse d'un enfant de 13 ans, dans Préparez vos mouchoirs, Oscar du Meilleur film étranger en 1978. Le public français tombe sous le charme de la mutine Canadienne, qu'il retrouvera ensuite chez Mocky (A mort l'arbitre!) et Tacchella (Croque la vie).

Se consacrant essentiellement à la musique dans les années 90, Carole Laure se lance en 2001 un nouveau défi en passant derrière la caméra : avec Les Fils de Marie, puis Tout près du sol - dans lequel elle dirige sa fille, la jeune danseuse Clara Furey- la comédienne signe deux oeuvres très personnelles, présentées au festival de Cannes dans le cadre de la Semaine de la Critique. Elle repasse devant la caméra en 2006 pour La Belle bête, réalisé par Karim Hussain, dans lequel elle interprète une veuve aux relations familiales conflictuelles. En 2007, elle tourne son troisième long métrage dont elle signe également le scénario, La Capture, un drame sur la violence familiale.