Après une formation théâtrale, Anthony Daniels est approché par George Lucas pour se glisser dans le costume doré du robot C-3PO dans La Guerre des étoiles. Deux raisons à cela : sa silhouette longiligne et ses talents de mime. Loin de se contenter de n'être que le corps du droïde, le comédien parvient à convaincre le cinéaste, d'abord réticent, de lui laisser enregistrer la voix de C-3PO, à qui il donne son timbre caractéristique.
Il reprendra son rôle dans les cinq autres volets, s'offrant même une courte apparition à visage découvert dans Star wars : Episode II - L'Attaque des clones. Figure mémorable de Star wars, Anthony Daniels est avec son partenaire droïde Kenny Baker le seul acteur à apparaître dans les six épisodes de la saga. Il a par ailleurs prêté sa voix à l'Elfe Legolas dans le dessin animé Le Seigneur des anneaux de Ralph Bakshi (1978).
Une fois n'est pas coutume, Anthony Daniels est de nouveau sollicité pour prêter sa voix au droïde C-3PO. Près de trente après avoir joué la première fois ce rôle qui a façonné toute sa carrière, l'acteur renoue avec le timbre métallique du robot dans Star Wars VII réalisé par J.J. Abrams.