Bien qu’elle s’intéresse à la comédie depuis toujours, ce n’est qu’après avoir obtenu son diplôme à Sciences Po que Léonie Simaga se lance dans une formation théâtrale au Studio d’Asnières, puis au Conservatoire National Supérieur d’Art Dramatique. Elle fait ses débuts sur les planches de la Comédie-Française en jouant dans des adaptations de grands classiques littéraires comme Les Fables de la Fontaine, Le Cid ou encore Le Malade Imaginaire. En 2005, arrivée au bout de son apprentissage, Léonie Simaga entre officiellement dans la Troupe en tant que pensionnaire. Ce nouveau statut lui permet de décrocher davantage de rôles importants et de se faire remarquer auprès des professionnels du milieu. Au fil des années, elle devient lauréate de nombreux grands prix d'interprétations.
Tout en poursuivant son ascension au théâtre, la comédienne se lance devant la caméra et fait quelques apparitions à la télévision comme au cinéma. Elle a alors l’occasion d’interpréter une nourrice dans Le Bal des actrices de Maïwenn, la femme d’un braqueur (Benoït Magimel) dans Mon Pote, ainsi qu'une policière pour la série Les Limiers. Ses expériences audiovisuelles restent néanmoins assez limitées en raison de son important travail à la Comédie-Française, dont elle devient sociétaire en 2010.
Cependant, cinq ans plus tard, Léonie Simaga quitte définitivement la Troupe et se consacre davantage à sa carrière à l'écran. Elle obtient notamment le rôle principal du programme d’anticipation Arte, Trepalium, celui d'une mère célibataire sélectionnée pour travailler dans un monde où 80% de la population est au chômage. Elle est également plus active au cinéma qu'à ses débuts. En 2018, elle joue dans le long-métrage autobiographique Les Chatouilles, qui relate les violences sexuelles subies par sa réalisatrice, Andréa Bescond, puis enchaîne quelques mois plus tard avec la comédie dramatique Alice et le Maire, dans laquelle elle incarne une cheffe de cabinet aux côtés de Fabrice Luchini.
En 2020, Léonie Simaga apparaît dans le programme Netflix The Eddy, consacré au Jazz français. La même année, elle est au casting de La Flamme, la série comique de Jonathan Cohen diffusée sur Canal+. Elle y prête ses traits à Sarah, une hôtesse d’accueil très pressée de fonder une famille. L’occasion pour elle de s’essayer à l’humour parodique et de retrouver Leila Bekhti, sa partenaire de The Eddy.
Manon Maroufi