Les Diamants sont éternels permet à Sean Connery de retrouver son personnage fétiche d'agent secret alors qu'il avait décidé de ne plus enfiler le smoking de James Bond après On ne vit que deux fois. Ce sont les studios United Artists qui firent de nouveau appel à lui après l'échec de Au service secret de sa Majesté, échec dont ils tinrent responsable l'acteur George Lazenby. Le comédien britannique accepta de reprendre le rôle moyennant 1,25 million de dollars, un pourcentage sur les bénéfices et la promesse de la compagnie de l'engager dans deux films qu'elle produirait. George Hamilton, le réalisateur de Goldfinger, fut également appelé à la rescousse pour permettre à la saga d'espionnage de renouer avec le succès.
Les Diamants sont éternels est le premier James Bond à avoir été tourné à Hollywood.
Burt Reynolds et John Gavin, vu dans Les Oiseaux, furent un temps pressentis pour prendre la relève de George Lazenby dans le rôle de James Bond.
Ernst Blofeld, ennemi juré de James Bond et chef de l'organisation criminelle Le Spectre, a été incarné à l'écran par six acteurs différents : Anthony Dawson dans Bons baisers de Russie et Opération Tonnerre, Donald Pleasence dans On ne vit que deux fois, Telly Savalas dans Au service secret de sa Majesté, Charles Gray dans Les Diamants sont éternels, John Hollis dans Rien que pour vos yeux et Max von Sydow dans Jamais plus jamais.
Sammy Davis Jr. fait une brève apparition à l'écran en jouant à la roulette.
En 1972, Les Diamants sont éternels fut nominé à l'Oscar dans la catégorie Meilleur son.