Fille de Nathalie Baye et Johnny Hallyday.Adolescente, Laura Smet suit les cours de comédie de Raymond Acquaviva. En 2002, alors qu'elle participe aux ateliers Emergence, qui aident de jeunes réalisateurs à mener à bien leur projet, elle est repérée par Olivier Assayas, qui la recommande à Xavier Giannoli, alors à la recherche de l'héroïne de son premier long métrage, Les Corps impatients. Le film est très remarqué, tout comme la frémissante composition de la comédienne, qui incarne une jeune cancéreuse. Ces premiers pas sont salués par le prix Romy Schneider et une nomination au César du Meilleur espoir en 2004. La même année, la trouble sensualité de Laura Smet se déploie dans d'autres oeuvres sombres : La Femme de Gilles de Frédéric Fonteyne et surtout La Demoiselle d'honneur de Chabrol, dans lequel l'actrice campe, face au sage Benoît Magimel, la vénéneuse ...
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Les Gardiennes : Nathalie Baye et Laura Smet ensemble pour la première fois au cinéma