A partir de 1935, il se produit au théâtre et au cinéma en Grande-Bretagne. Il émigre aux États-Unis en 1940 et ne tarde pas à gagner une légion d'admiratrices, comme symbole de l'amoureux Européen, élégant, aristocratique et galant. Outre sa prestation aux côtés d'Ingrid Bergman dans le classique du cinéma Casablanca, l'histoire retiendra son rôle de séducteur avec Bette Davis, dans Now, Voyager. Dans une scène mémorable de ce film, Henreid allume deux cigarettes avant d'en tendre une à l'objet de sa flamme, tout en lui lançant un regard éloquent.